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禾信仪器再登学术期刊!非靶向指纹解析气溶胶前体物中复杂化学组分的利器

发布时间:2022-03-14      阅读:1199

中等和半挥发性有机物(I/SVOCs)是公认为大气中二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物,并对环境及人体健康有害。但由于分析方法的局限性,其中大量的复杂化合物仍未有效鉴定。非靶向解析I/SVOCs中有机成分对弄清二次有机气溶胶的形成原理及其对人体健康危害评估有着至关重要的作用。


近期,复旦大学李庆团队利用禾信仪器全二维气相色谱-飞行时间质谱联用仪(GGT 0620),实现了对I/SVOCs中未解析的复杂有机化合物(UCM)的指纹图谱识别,将UCM从67%-95%的占比降低到<2%;基于指纹解析结果,对识别出来的有机分子精准计算其有效饱和浓度,揭示出指纹解析后的I/SVOCs的SOA产量比基于传统靶向分析所预测的SOA产量提高了63%至81%。相关论文发表于《Journal of Geophysical Research - Atmospheres》。

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研究通过进行玉米棒、木材生物质燃料和含沥青煤的燃烧,使用石英纤维滤膜(QFFs)及聚氨酯泡沫体(PUFs)收集燃烧颗粒物及燃烧产生的有机物。滤膜和泡沫体通过加压流体(ASE)萃取后使用正向柱系统(一维柱为DB-5MS 30 m×0.25 mm×0.25μm,二维柱为DB-17MS 1 m×0.18 mm×0.18μm)的GGT 0620进行分离检测,最终非靶向解析燃烧后颗粒物及气体中复杂混合物的化学组分。结果表明,研究团队开发的非靶向分析方法对复杂有机组分的解析识别有显著的提升。



如图1生物质和煤样品中有机组分可分为LVOCs, SVOCs, IVOCs,VOCs;其中I/SVOC占比最大,分别为70.1%和85.7%。
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图1:气态 (a) 和颗粒态 (b) 有机物种相对含量;各有机组分根据有效饱和浓度 (c) 和正构烷烃区间 (d) 确定的挥发性分布

如图2生物质样品及煤样品中未解析的复杂有机化合物(UCM)比例由72.8%和73.9%降为1.0%和2.1%。
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图2:非靶向指纹解析方法(a);传统分析方法(b)

如图3所示,按照有机物碳骨架将确定的I/SVOCs物种分为芳香族,脂肪族和脂环族3大类,按照官能团将其分为酚类、PAHs、酮类、醛类等20个亚类。其中酚类,PAHs和酮类贡献生物质燃烧I/SVOCs排放因子的65.9 ± 9.6%;酰胺类,酸类和酯类贡献煤燃烧I/SVOCs排放因子的56.5 ± 45.0%。
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图3:I/SVOCs指纹图谱 (a) 排放因子 (b)

如图4所示,非靶向分析方法将民用生物质和煤燃烧排放的I/SVOCs中UCM的比例分别降低到1.0± 0.3%和2.1± 2.0%,比以往的研究报告低一个数量级。此外,与传统一维GC-MS预测的SOA产量相比,研究对SOA产量的预测提高了62.5%至80.9%。
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图4:分靶向分析法UCM占比 (a) 及SOA产量(b) 与文献报道的比较


利用GGT0620的高峰容量及高时间分辨等特点进行非靶向指纹谱图分析,可以高效的解析燃烧排出的有机物。充分解决排放污染源有机物的组成结果,有利于评估I/SVOC对大气化学、气化变化和人类健康的影响,从而提升对二次有机气溶胶形成原理的理解。





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关于GGT 0620
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GGT 0620是一套集合了全二维气相色谱和高时间分辨率飞行时间质谱的分析系统,用于复杂样品的精准定性定量检测。与常规GC-MS相比,该系统具有峰容量大、分辨率高、灵敏度高、族分离、瓦片效应等特点,对复杂样品的全组分分析具有强的优势。结合飞行时间质谱的快速分析特点,使整套系统具备高采集速率、高灵敏度、高分辨、高质量精度的性能。
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